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科学家观察超速诞生的激进分子 - 瞥见观察到一些最快的化学反应

时间:2022-03-24 11:25:06 来源:

由Argonne领导的国际团队在水的电离后可视化了难以捉摸的超氮质质子转移过程。

了解电离辐射如何与水状核反应堆中的水相互作用,以及其他含水系统 - 需要瞥见有史以来有史以来最快的化学反应。

在新的研究中由美国能源部(DOE)argonne国家实验室,南洋科技大学,新加坡(NTU新加坡),德国研究中心,并在SLAC国家加速实验室进行,并在研究人员中进行了新的研究首次见证了液态水电离后超快质子转移反应。

“真正令人兴奋的事情是我们目睹了离子水中最快的化学反应。” - Argonne杰出的琳达年轻人

质子转移反应是对各种领域的重要性,包括核工程,空间旅行和环境修复的过程。通过超快X射线自由电子激光脉冲的可用性来实现观察,并通过其他超快方法基本上不可接受。在学习最快的化学反应的同时,其自身右侧是有趣的,但这种对水的观察也具有重要的实际意义。

“真正令人兴奋的是,我们目睹了离子水中最快的化学反应,这导致羟基激进的诞生,”阿尔冈杰出的琳达·福克斯(Argonne)的林达·福音说,这项研究的高级同伴。“羟基自由基本身非常重要,因为它可以通过在包括我们的身体的生物体中扩散,并且几乎损坏了包括DNA,RNA和蛋白质的任何大分子。”

通过了解形成化学侵蚀性羟基的时间规模,从而获得了对水的辐射溶解的更深机械理解,最终可能产生抑制这种关键步骤的策略,这可能导致辐射损坏。

当具有足够能量的辐射击中水分子时,它会触发一组几乎瞬时反应。首先,辐射喷射电子,在其唤醒中留下带正电荷的水分子(H2O +)。H2O +非常短暂 - 事实上,这么短暂的寿命,实际上它几乎不可能直接在实验中看到。在一秒钟的数量的一部分内,H 2 O +将质子放入另一个水分子,产生氢氢(H3O +)和羟基(OH)自由基。

科学家们长期以来,在阿龙尼的科学家首次通过辐射溶液检测到从水喷射的电子的第一次瞄准。然而,没有像SLAC的LINAC相干光源(LCLS)提供的那样快速X射线探针,科学用户设施的DOE办公室,研究人员没有办法观察残余带电的离子,另一半反应对。

“成为这一高度协作和世界级的一部分的一部分就像在电离之后看着水分子在慢动作中跳舞一样令人兴奋,”SLAC仪器科学家Bill Schotter说,杨氏队伍曾揭示了实验的概念设计。“捕获水的钥匙是LCLS的超短X射线脉冲。通过调整这些X射线脉冲的“颜色”,我们可以区分参与的特定离子和分子。“

LCLS提供的“冻结框架”技术提供了研究人员观看羟基自由基的时间演变的第一机会。据年轻,研究人员也希望分离H2O +自由基阳离子的光谱签名,其寿命如此短,即其存在仅从OH光谱测量中推断出其存在。

产生羟基的超快质子转移产生特殊的光谱特征,其表明羟基的升高,并且是用于初始产生H2O +的“时间戳”。据年轻,两种物种的光谱可接近,因为它们存在于“水窗”中,其中液态水不吸收光线。

“此处的主要成就是在水中观察小学质子转移反应的方法,并对羟基自由基具有清洁探针,”杨说。“没有人知道质子转移的时间规模,所以现在我们已经测量了它。没有人有一种方法可以在超薄时间上遵循复杂系统中的羟基自由基,现在我们也有办法也做到这一点。“

理解羟基的形成可能特别感兴趣地对含有盐或其他可能的矿物质的水性环境,这些矿物反应与离子水或其副产物反应。这些环境可能包括核废物存储库或需要环境修复的其他地方。

实验背后的理论的发展是由德国贫民窟的自由电子激光科学中心的Robin Santra领导。Santra表明,通过超快X射线吸收,科学家可以检测结构动力学 - 无论是在电子和核动作方面 - 靠近电离和质子转移部位。

“我们可以表明X射线数据实际上包含有关能够进行质子转移的水分子动态的信息,”Santra表示,Santra表示,汉堡中心的贫民和主要调查员的领先科学家,群体超快成像,群集汉堡大学卓越卓越。“在50千分之二的千分之二的秒中,周围的水分子在离子化的H 2 O +上移动,直到它们中的一个足够接近以抓住其一种握手,转变为H3O +氢化氢并留下羟基酸下。“

这项工作是由Zhi-Heng Loh从NTU新加坡,领先作者和与本文合作作者进行的早期研究的推动。

“自加入NTU 9年前,我和我的团体成员已经研究了伴随着气相和水性介质中分子电离的超快动态,使用跨越红外线到极端紫外线的飞秒激光脉冲。我们早期的电离液态水的工作提供了H2O +自由基阳离子的寿命的一瞥,尽管通过近红外线间接探测,“LOH说。“我们意识到观察H2O +自由基阳离子的最终实验需要软X射线探测,但是,除了大多数桌面飞秒光源的能力之外。所以当琳达在2016年一次会议上听到我的谈话后接近我的谈话后,希望在LCLS X射线自由电子激光器的实验上进行合作,我绝对兴奋。“

Argonne的纳米级材料中心是科学用户设施的DOE办公室,用于在LCLS实验前表征水射流。

一篇基于研究的纸张,“观察水中最快的化学过程,”将出现在1月10日的科学问题。

除了阿尔冈,斯瓦讷,斯拉克和NTU新加坡外,还有几家在该研究中合作的机构。它们包括乌普萨拉大学,丹麦技术大学和法国的CNRS。

该研究的Argonne部分由Doe的科学办公室(基本能源科学办公室)提供资金。

纳米级材料中心是五位纳米级科学研究中心之一,首屈一指的国家用户设施,用于DOE科学办公室支持的纳米载体的跨学科研究。NSRC共同构成了一套补充设施,为研究人员提供了制造,加工,表征和建模纳米级材料的最新能力,并构成了国家纳米技术计划的最大基础设施投资。NSRC位于DOE的Argonne,Brookhaven,Lawrence Berkeley,Oak Ridge,Sandia和Los Alamos国家实验室。


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